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Desconhece-se a história custodial desta documentação, até ter pertencido a D. Fr. Francisco de São Luís, o Cardeal Saraiva (1766-1845), e depois ao conselheiro António José Marques Correia Caldeira (1815-1876).
Por oficio de 10 de Agosto de 1877, o Ministério do Reino incumbiu o guarda-mor da Torre do Tombo de dar parecer sobre esta documentação. Respondendo por oficio de 17 de Dezembro de 1877, nele é referido que esta documentação pertencera ao Cardeal Saraiva. Em oficio de 17 de Junho de 1879, o Ministério do Reino participou ao guarda-mar da Torre do Tombo ter o Governo comprado, à viúva do conselheiro Correia Caldeira, os quatro volumes desta colecção. No entanto, a documentação só entrou na Torre do Tombo em 26 de Novembro de 1881.
Trata-se, na sua maioria, de correspondência recebida por D. João de Castro, enquanto governador e vice-rei da Índia, logo documentação acumulada no desempenho da actividade oficial de uma pessoa singular.

Três dos volumes desta colecção reúnem documentos que abrangem o período em que D. João de Castro foi vice-rei da Índia.

O volume designado por Cartas de Goa compreende 71 documentos, e entre as cartas dirigidas a D. João de Castro, encontram-se provisões e outros documentos de alguns reis da Índia, do bispo de Goa, de governadores de câmaras, de capitães de fortalezas, limitados aos anos de 1546 e 1547. Outro volume é designado por Cartas de Diu, e reúne 93 cartas, sendo 25 remetidas de Diu, 9 de Baçaim, 2 de Dabul, 30 de Chaúl, 15 de Cochim, e 12 de outras localidades da Índia, umas endereçadas a D. João de Castro e outras a seu filho D. Álvaro de Castro, pelas diversas câmaras, governadores, feitores, capitães, e outros funcionários, datadas de 1545 a 1548. Um terceiro volume, conhecido por Cartas de Ormuz, contem 75 documentos, a maior parte dos quais remetidos dessa localidade a D. João de Castro, pelo soberano local, pelos capitães Luís Falcão e D. Manuel de Lima e por outros funcionários, nos anos de 1545 a 1548. As restantes cartas são dirigidas a D. Álvaro de Castro, ao capitão e ao guazil de Ormuz, ao feitor em Baçorá, entre outras pessoas.
Finalmente, o volume Cartas de D. João III compõe-se de 84 documentos, dos quais 63 são firmados por D. João III, 10 pela rainha D. Catarina, 5 pelo infante D. Luís, e 1 pelo cardeal infante D. Henrique, e ainda 5 documentos diversos abrangendo o período entre 1527 e 1549.
Sistema de organização:
Os volumes terão sido compilados tendo em conta o local de emissão do documento ou o seu remetente.